En una actuación que realizó Mayo en Broadway la vio un agente de la Metro Goldwyn Mayer y Samuel Goldwyn firmó un contrato con ella. No obstante, cuando uno de los directores del estudio realizó pruebas de filmación, manifestó que Mayo no era una actriz adecuada para el cine. Goldwyn sí creyó en ella, sobre todo en sus dotes de interpretación, y le dio un pequeño papel en Jack London (1943, Alfred Santell). El mismo año participó en otra película, y los productores se dieron cuenta de su atractivo físico, que justificaba papeles más importantes. Así, en 1944 ya tuvo un papel protagonista, en The Princess and the Pirate ("La princesa y el pirata", David Butler), comedia musical en la que compartía cartel con Bob Hope.
En los años siguientes Mayo intervino en películas con compañeros de reparto famosos, como Danny Kaye, Dana Andrews, James Cagney, Burt Lancaster o Gregory Peck, y su popularidad fue creciendo con cada film en el que intervino ("Los mejores años de nuestra vida", "La vida secreta de Walter Mitty", "Al rojo vivo", "El halcón y la flecha"). Trabajó intensamente hasta finales de los años 50, época a partir de la cual hizo menos películas, un total de ocho en veinte años. Acostumbrada a aparecer atractiva en la pantalla, Mayo quiso seleccionar bien los papeles en los que intervenía cuando había alcanzado una determinada edad.
Mayo estuvo casada entre 1947 y 1973, año en que su marido falleció. Tuvieron una hija de este matrimonio. Falleció a los 84 años de edad, tras una larga neumonía que acabó en un paro cardiaco, en una residencia de Los Ángeles.
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